Grimmjow parece ser um indivíduo relaxado e irreverente, mas essa aparência desleixada esconde uma personalidade impulsiva, excessivamente violenta e de temperamento letalmente curto. Ele é rude, grosseiro e bastante sádico, revelando um sorriso insano em batalha, semelhante ao de Kenpachi Zaraki. Grimmjow tem pouco respeito pela autoridade e diz o que quer que esteja em sua mente, independentemente de ser ou não apropriado.

Grimmjow ocupa a posição de sexta Espada no exército de Sōsuke Aizen, sendo assim o sexto mais forte. Um número 6 torto está tatuado nas costas logo acima e à direita do buraco oco. Aizen pessoalmente marca as Espadas—os dez mais poderosos de seus Arrancars—com tatuagens que servem como marcas visíveis de sua posição e habilidade.