Lelouch aparece no primeiro episódio como estudante do ensino médio da Ashford Academy, onde faz parte do conselho estudantil. Ele é um pensador brilhante e possui grande talento em xadrez. Vive com a irmã mais nova, Nunnally, e sua empregada, Sayoko Shinozaki, numa casa dentro dos terrenos da Ashford Academy, sob os cuidados da família Ashford.

Logo cedo, Lelouch se envolve no conflito entre o Império Britannia e as facções de resistência que o desafiam quando acidentalmente entra em um caminhão usado por operativos japoneses. No veículo há uma cápsula contendo C.C., que se sacrifica para salvá‑lo das forças militares que tentam retê-la. Quando parece que seu sacrifício foi inútil, C.C. toca a mão dele e lhe oferece o “Poder do Rei”, a lendária Geass. A Geass manifesta-se em Lelouch como a capacidade de fazer as pessoas obedecerem seus comandos sem questionar.

Com esse poder recém‑adquirido, Lelouch inicia sua revolta contra o Império, formando a Ordem dos Cavaleiros Negros e assumindo a identidade de Zero para liderá‑los. Ele se torna um revolucionário que conquista apoio popular entre o povo.

Lelouch é filho do Imperador Charles zi Britannia e da falecida consorte imperial Marianne, tornando‑se o décimo‑primeiro príncipe da família real britânica. Era o décimo‑sétimo na linha de sucessão antes da assassinato de sua mãe e da lesão de sua irmã no mesmo incidente. Aos dez anos, confrontou o Imperador e acusou-o de deixar sua mãe indefesa, chegando a renunciar ao trono. Em resposta, seu pai o exilou para o Japão, onde foi usado como refém político na guerra Sakuradite.

Durante sua estadia na casa Kururugi, Lelouch conheceu Suzaku Kururugi, com quem inicialmente não interagia de forma amigável, mas depois se tornaram amigos. Quando Britannia desenvolveu a frota de Knightmares e decidiu invadir o Japão para controlar as minas Sakuradite, descartando Lelouch como ferramenta diplomática, ele temeu pela segurança dele e da irmã, ocultou suas verdadeiras identidades e buscou ajuda da família Ashford, aliadas de sua mãe. A morte de Marianne e a aparente indiferença do pai foram golpes devastadores para Lelouch, que sentiu injustiça tanto por sua mãe quanto por Nunnally. Assim, tornou‑se seu objetivo construir um mundo melhor para Nunnally e descobrir o real motivo da morte da mãe, assassinada no Palácio Imperial de Aries.

Logo após receber a Geass de C.C., Lelouch assume a identidade secreta Zero, um revolucionário mascarado que veste capacete preto e capa. O capacete possui uma placa retrátil sobre o olho esquerdo para usar sua Geass. Nessa forma, cria a Ordem dos Cavaleiros Negros, inicialmente composta pelos membros do grupo de resistência de Kallen Kōzuki. A missão desse grupo é combater indivíduos poderosos que oprime os indefesos, expandindo‑se depois para reformar o Japão como nação independente.

Ele está disposto a fazer qualquer coisa para alcançar seu objetivo, inclusive mentir para seus seguidores e usar pessoas como isca. No entanto, tem dificuldade em colocar quem ama em perigo, uma fraqueza de comandante mas reflexo da humanidade e sanidade que ainda possui. Seus sentimentos por Nunnally, especialmente no final da primeira temporada, frequentemente atrapalham seus planos, quando abandona uma guerra maciça contra as forças britânicas para resgatá‑la. Gradualmente aceita que a destruição precede a reconstrução, mesmo que isso implique ferir quem ama.

Originalmente, Lelouch é movido pela vingança pela morte da mãe e pelo desejo de criar um mundo ideal onde Nunnally possa viver em paz. Quando Nunnally se torna Vice‑Governadora da Área 11 e seus desejos entram em conflito com os dele, amigos o ajudam a perceber que sua revolta não é só por Nunnally, mas por todo o povo mundial. Após a morte de Nunnally e a traição dos Cavaleiros Negros, ele concentra-se em derrubar o Imperador junto com ele.

O ponto de virada ocorre quando Euphemia li Britannia declara a região sob Mount Fuji como Zona Administrativa Especial do Japão, devolvendo ao povo japonês nome e país, embora numa área menor. Isso elimina qualquer possibilidade da revolta dos Cavaleiros Negros; aceitar significaria impotência, recusar tornaria‑os parias. Lelouch confronta Euphemia na cerimônia de abertura e tenta fazê‑la atirar nele para se tornar mártir. Quando ela diz que vai renunciar ao título, ele entrega-se e concorda em trabalhar com ela. Contudo, seu Geass ativa permanentemente e um comentário casual sobre ordenar a morte das forças japonesas faz com que ela execute o ato. Lelouch a mata relutantemente e usa a massacração como pretexto para declarar o Japão independente. Depois lidera ataque ao Aconchego de Tóquio. O ataque começa bem, mas quando descobre que Nunnally foi sequestrada, abandona a batalha, deixando suas tropas vulneráveis às forças britânicas mais organizadas.

Lelouch e C.C. vão para Kaminejima em busca de Nunnally, onde ele se confronta com Suzaku Kururugi. Tenta brotar trégua, mas Suzaku está devastado pela morte de Euphemia e recusa ouvir. Lelouch, enfurecido, puxa a pistola e ambos tentam atirar um no outro. Um único disparo é ouvido enquanto a tela escurece ao fim da primeira temporada.

Segunda temporada: Um ano depois, Lelouch vive uma vida pacífica com seu irmão mais novo, Rolo Lamperouge, sem memória de suas atividades revolucionárias, Geass, Nunnally, mãe ou linhagem real. Flashbacks revelam que nem Lelouch nem Suzaku conseguiram se matar. Em vez disso, ele foi capturado e levado diante do Imperador, que usou sua própria Geass para apagar memórias e suprimir seu poder. C.C. restaura suas memórias e Geass, e ele retoma a liderança dos Cavaleiros Negros. Para evitar retaliação das forças britânicas, faz de sua base o consulado da Federação Chinesa.

Quando Nunnally é nomeada Vice‑Governadora da Área 11 e anuncia planos para restabelecer a Zona Administrativa Especial do Japão, Lelouch cai em depressão pois sua revolta entraria em conflito com seus desejos. Ele quase começa a usar Refrain antes que Kallen o impeça. Com ajuda de Kallen e amigos na Ashford Academy, percebe que sua missão não gira apenas em torno de Nunnally, mas também dos demais amigos e do povo japonês.

Para resolver ambos os problemas, Lelouch orquestra a exilação legal dos Cavaleiros Negros, fazendo os britânicos concordarem em exilar Zero em troca de trazer um milhão de participantes para o novo Japão de Nunnally. Ao fazer todos se vestirem como Zero, força Suzaku a exilar todos ao invés de ordenar uma matança. Sayoko permanece como seu double corporal para manter a ilusão de que Lelouch e Zero são pessoas distintas; durante seu curto período como imitadora, ela muda sua imagem para a de mulher atlética.

Os Cavaleiros Negros fogem para a Federação Chinesa, onde Lelouch inicia planos para conquistar mais países ao seu lado, criando uma aliança capaz de rivalizar com o Império Britannia. Começa derrubando os Altos Eunuchs da Federação e devolvendo controle à Imperatriz Tianzi. Ele também tem um motivo secundário: a Federação abriga a Direção Geass de V.V.; ao assumir o comando, acredita que pode igualar o poder militar e Geass do Imperador.

Com as forças dissidentes limpas, Lelouch volta ao Japão para preparar invasão instalando Disturbers Gefjun no sistema ferroviário massivo. O efeito combinado de todos os trens com Disturbers encerraria completamente o Aconchego de Tóquio. Após Shirley ser morta por Rolo, abandona plano de tomar a Direção Geass e lança ataque total ao seu quartel‑líder. Ordena morte de todos dentro, resultando na morte do General Bartley entre muitos outros. V.V. tenta usar o Siegfried para dar tempo aos sobreviventes, mas ele é destruído com ajuda de Cornelia enquanto C.C. aniquila os seguidores restantes.

Lelouch persegue V.V. de volta ao templo, onde inesperadamente é teletransportado para a Espada de Akasha para enfrentar o Imperador. Tenta matar o Imperador, mas este se torna imortal como C.C. O Imperador conta a Lelouch as mentiras do mundo; logo depois C.C. chega e revela os termos de seu pacto. Ela teria feito Lelouch matá‑la e assumir sua imortalidade, mas em vez disso poupou‑o colocando-o dentro de suas memórias enquanto o Imperador a mata.

Lelouch recusa deixá‑la morrer infeliz e convence‑a a viver. Ele destrói parte da Espada de Akasha e volta ao mundo real com C.C., cujas memórias após ganhar Geass foram apagadas. Lelouch então completa ratificação da Federação Unida das Nações, cujo primeiro ato é libertar o Japão.

Para garantir segurança de Nunnally, concorda em encontrar Suzaku sozinho no Santuário Kururugi. Suzaku exige respostas sobre os vários usos do Geass; Lelouch mentiu, dizendo que tudo era por motivos egoístas. Suzaku percebe a mentira e decide ajudar, mas tropas de Prince Schneizel entram para prender Lelouch, convencendo‑o de que Suzaku o traiu. Escapa com ajuda de Guilford, usando seu Geass para fazer Guilford vê‑lo como Princesa Cornelia, e usa os trens Disturbers Gefjun para desligar o Aconchego de Tóquio.

Decide abandonar emoções para alcançar metas, tendo perdido fé na amizade. Na segunda batalha de Tóquio, dirige suas forças a concentrar no prédio governamental para garantir Nunnally. Suzaku ameaça usar bomba F.L.E.I.J.A. se Lelouch não recuar; ele apenas o descarta como mentiroso. Quando Kallen escapa em seu Guren aprimorado e Suzaku se torna obstáculo, ordena que ela o mate. Como seu Knightmare é mais avançado, quase consegue. A derrota iminente de Suzaku ativa comando Geass dele, fazendo com que lance F.L.E.I.J.A. A bomba engole complexo governamental, matando Nunnally entre muitos outros.

Lelouch entra em colapso nervoso ao pensar nisso, recusando acreditar que Nunnally pode estar morta. Sua identidade é exposta por Schneizel e os Cavaleiros Negros o traem. Rolo evacua, mas morre na tentativa. No fim, Lelouch aceita seus sentimentos por Rolo. Depois de perder tudo como punição a atos, percebe que última coisa a fazer é levar seu pai ao inferno com ele.

Com novo propósito, parte rapidamente para derrotar o Imperador, provocando caos nas fileiras britânicas usando Geass para tornar soldados escravos de sua vontade. Enquanto as forças britânicas lutam entre si, enfrenta o Imperador na Espada de Akasha, selando entrada atrás dele para que ambos fiquem presos eternamente.

Geass: A Geass de Lelouch, dada por C.C., concede “poder de obediência absoluta”, permitindo inserir comandos no cérebro alheio ao contato visual. Ativação aparece como um sigilo em seu olho esquerdo. Comandos são escritos na mente do alvo quando o sigilo projeta-se sobre ele. Inicialmente podia ativar a Geass à vontade, mas depois perdeu controle devido a “Geass runaway”. Na segunda temporada, C.C. dá lente de contato que bloqueia Geass, porém indica que poderá crescer e tornar‑se ineficaz. Entre as habilidades Geass, a dele é mais explorada e apresenta maiores restrições.

* Comandos devem ser dados verbalmente.

* O alvo deve fazer contato visual direto; distância máxima 270 m (pode usar superfície reflexiva).

* Um comando pode ser dado apenas uma vez por indivíduo, mas múltiplos comandos podem ser emitidos enquanto o contato não é interrompido; se exposto a Geass Canceller de Jeremiah, pode ser comandado novamente.

* O alvo executa ação dentro de suas capacidades físicas e mentais; se impossível, tenta fazer melhor possível. Comandos que afetam mente (ex.: esquecer) funcionam mesmo que o alvo normalmente não pudesse fazê‑lo.

* Ação continua enquanto indicado no comando ou em condição condicional; contato visual pode ser interrompido. Não há limite superior estabelecido; comando a Suzaku permanece válido mais de um ano depois.

* Memórias do alvo ficam seladas durante emissão e execução, impossíveis de lembrar.

* Alvo pode resistir se ação for repugnante; se condições forem atendidas, comandos podem ser dados a qualquer pessoa exceto quem tem poder de imortalidade.

Alvos sob Geass têm contorno vermelho nos olhos, sinal visual para o espectador (personagens não apontam).

Mesmo sem Geass, Lelouch é adversário formidável. Possui inteligência genial e capacidade de planejar rapidamente com precisão. Rolo observa que operar a Zona de Defesa Absoluta do Shinkirō requer cálculos complexos que ele não consegue fazer; Lelouch parece fácil. Em dramas de áudio, Suzaku lembra que quando crianças, Lelouch criou linguagem de sinais secreta com mais de 500 palavras.

Ele deduz fatos rapidamente a partir de pistas simples. No episódio 14, ao Mao mencionar nome de C.C., Lelouch sugere imediatamente 14 possibilidades diferentes para identidade de Mao, incluindo correta. Também prevê ações exatas do Lancelot analisando batalhas passadas, permitindo que Kallen e os Quatro Espadas Santas quase o derrotem (apenas reflexos de Suzaku salvaram sua vida).

Como Zero, conquista apoio da maioria da população japonesa com discursos bem entregues combinados a milagres em qualquer situação graças à superioridade tática. Mao elogia seu talento persuasivo; V.V. comenta que Lelouch “se parece muito ao pai”.

Fisicamente, Lelouch é pouco impressionante: possui força de adolescente que não pratica atividade física intensa. Uma das suas características é incapacidade de correr rápido ou por longos períodos. No seriado, isso costuma ser humorístico, pois ele fica ultrapassado pelos colegas e tarefas simples o exaurem antes de concluir algo relevante. Essa piada se intensifica na segunda temporada quando revela que Lelouch deveria frequentar aulas de educação física corretiva, mas evita-as sempre que pode. Isso causa problemas quando Sayoko finge ser Lelouch: ela domina artes marciais, superando‑o em atletismo. Lelouch lamenta e decide fazer Sayoko ir às aulas dele para corrigir.

Também mostra grande habilidade doméstica, incluindo cozinhar e costurar; isso se deve ao cuidado que teve de si mesmo e Nunnally por sete anos. É excelente cozinheiro, frequentemente responsável pelos pratos das festas do Conselho Estudantil, pois os demais (exceto Milly) são péssimos chefs e não atendem a seus exigentes padrões (ex.: medir ingredientes com três casas decimais).

Possui também destreza com armas de fogo, geralmente brandindo pistola britânica ao ameaçar alguém. Habilidade de pilotar Knightmare é competente mas não excepcional; ele é piloto capaz, porém tende a ser superado por Suzaku e outros pilotos com Knightmares mais avançados.

Quando pilota Knightmare padrão no campo de batalha, costuma ter Kallen como companheira, líder de sua equipe pessoal, Squad Zero. Depois que rouba Gawain, co-pilota com C.C., controlando armas e comandos enquanto ela navega. Após exílio dos Cavaleiros Negros do Japão, pilota Shinkirō, o Knightmare mais potente em defesa.

No fim da segunda temporada, Lelouch ordena a Suzaku que o mate para que seus pecados e ódio das pessoas desapareçam e ele seja livre; matar‑o será chave para futuro bem‑estar.