Usui aparece pela primeira vez como uma pessoa muito mandona e rígida. Ele é intolerante e exigente, forçando Yako e Neuro a se envolverem na cena do crime para que o departamento de polícia tivesse toda a glória quando resolvessem o caso. Também manda em Sasazuka, mas isso se deve principalmente ao pequeno rancor que guarda por um evento passado. Usui não gosta de Higuchi por seu comportamento irresponsável e descontraído.

Apesar disso, ele é muito responsável e confiável. Orgulhoso da polícia, demonstra grande capacidade como líder, conseguindo motivar toda a força com apenas um discurso. Os doentes reconhecem suas habilidades, dizendo que ele não é especial, mas também não é normal; afirmam que será quem se destaca quando a crise surgir.

Após o caso Histerrier, Usui amacia com Yako e Neuro e começa a confiar neles, financiando a comida de Yako durante o arco HAL e seguindo as orientações de Neuro sobre o paradeiro de Kasai. Secretamente, ele gosta de coisas fofas como animais de pelúcia e flores, muitas vezes corando quando são criados. Também aprecia doces, ficando bravo com Sasazuka por servir café preto sem açúcar. Em um omake, o artista afirma que o carro mais adequado para Usui seria um Mini.