Lelouch aparece no primeiro episódio da série como estudante do ensino médio da Ashford Academy, onde faz parte do conselho estudantil. Pensador brilhante e habilidoso no xadrez, ele vive com sua irmã mais nova, Nunnally, e a empregada Sayoko Shinozaki, em uma casa dentro do campus da Ashford Academy, onde são cuidados pela família Ashford.

Logo depois, Lelouch se vê envolvido no conflito entre o Império de Britannia e os grupos de resistência que o desafiam quando, por acaso, embarca em um caminhão usado por operários de resistência japonesa. No caminhão há uma cápsula contendo C.C., que se sacrifica para salvá‑lo das forças militares que tentam retê‑la. Quando parece que seu sacrifício foi em vão, C.C. toca sua mão e lhe oferece o “Poder do Rei”, o mítico Geass. O Geass se manifesta em Lelouch como a capacidade de fazer com que as pessoas obedeçam a seus comandos sem questionar.

Com esse novo poder, Lelouch inicia sua rebelião contra o Império, formando a Ordem dos Cavaleiros Negros e assumindo a identidade de Zero para liderá‑los, tornando‑se um revolucionário e ganhando apoio popular.

Lelouch é filho do Imperador de Britannia, Charles zi Britannia, e da falecida Consorte Imperial Marianne, sendo o décimo‑primeiro príncipe da Família Imperial de Britannia. Ele era décimo‑sétimo na linha de sucessão antes do assassinato de sua mãe e da paralisação de sua irmã no mesmo incidente. Aos dez anos, Lelouch confrontou o Imperador e o acusou de deixar sua mãe indefesa, chegando a renunciar ao direito ao trono. Em resposta, seu pai o exilou para o Japão, onde foi usado como refém político no conflito Sakuradite. Foi durante sua estadia na casa de Kururugi que ele conheceu Suzaku Kururugi, com quem inicialmente não se relacionou de forma amigável, mas depois se tornaram amigos.

Quando Britannia desenvolveu sua frota de Knightmare Frames e decidiu invadir o Japão para controlar as minas Sakuradite, descartando Lelouch como ferramenta diplomática, ele temeu pela segurança dele e de sua irmã, escondeu suas verdadeiras identidades e buscou ajuda da família Ashford, aliados de sua mãe. A morte de sua mãe e a aparente indiferença de seu pai foram grandes golpes para Lelouch. Ele sempre sentiu que era injusto para sua mãe e irmã, e então fez disso seu objetivo: criar um mundo melhor para Nunnally. Também busca descobrir a verdadeira razão da morte de sua mãe, que foi assassinada no Palácio Imperial de Áries, um local que terroristas dificilmente poderiam penetrar sem serem notados.

Pouco depois de ganhar o Geass de C.C., Lelouch assume a identidade secreta Zero, um revolucionário misterioso, mascarado, com capacete preto e capa. O capacete possui uma placa retrátil sobre o olho esquerdo para usar seu Geass. Nessa forma, ele forma a Ordem dos Cavaleiros Negros, inicialmente composta pelos membros do grupo de resistência de Kallen Kōzuki. O objetivo desse grupo de vigilantes é combater indivíduos poderosos que oprimem os indefesos, que ele eventualmente expande para reformar o Japão como nação independente.

Lelouch está disposto a fazer o que for preciso para alcançar seu objetivo, mesmo que isso signifique mentir para seus seguidores e usar pessoas como isca para o resultado desejado. No entanto, ele tem dificuldade em colocar aqueles a quem é próximo em perigo por causa de seu objetivo, o que é uma fraqueza como comandante, mas reflete sua humanidade e sanidade. Seus sentimentos por Nunnally, em particular, frequentemente atrapalham seus planos, especialmente no final da primeira temporada, quando abandona uma guerra maciça contra as forças britânicas para resgatá‑la. Gradualmente, ele aceita que precisa destruir antes que a reconstrução ocorra, mesmo que isso signifique machucar quem ama.

Originalmente, Lelouch é motivado pela vingança pela morte de sua mãe e pela construção de um mundo ideal onde sua irmã possa viver em paz. Quando Nunnally se torna Vice‑Governadora da Área 11, e seus desejos entram em conflito com seus objetivos, seus amigos o ajudam a perceber que sua rebelião não é apenas por Nunnally, mas por todas as pessoas do mundo. Após a morte de Nunnally e a traição dos Cavaleiros Negros, Lelouch concentra-se em garantir que pelo menos o Imperador seja derrubado junto com ele.

O ponto de virada na sua revolta ocorre quando Euphemia li Britannia declara a região sob o Monte Fuji como a Zona Administrativa Especial do Japão, devolvendo ao povo japonês seu nome e país, embora em uma área muito menor. Isso efetivamente destrói qualquer possibilidade da rebelião dos Cavaleiros Negros; a aceitação os tornaria impotentes e a recusa os transformaria em parias. Lelouch confronta Euphemia na cerimônia de abertura e tenta fazê‑la atirar nele, na esperança de se tornar mártir. Quando ela diz que planeja renunciar ao título, ele se rende e concorda em trabalhar com ela. Entretanto, nesse momento seu Geass ativa permanentemente, e um comentário casual sobre ordenar que ela mate as forças japonesas a faz exatamente isso. Lelouch relutantemente a mata e usa o massacre como desculpa para declarar o Japão independente. Ele então lidera um ataque à Colônia de Tóquio. O ataque vai bem no início, mas quando Lelouch descobre que Nunnally foi sequestrada, abandona a batalha, deixando suas forças indefesas contra as forças britânicas muito melhor organizadas.

Lelouch e C.C. vão para Kaminejima em busca de Nunnally, onde Lelouch é confrontado por Suzaku Kururugi. Lelouch tenta brokerar uma trégua, mas Suzaku, abalado pela morte de Euphemia, recusa‑se a ouvir. Um Lelouch irritado desenha seu revólver e ambos tentam se atirar. Um único disparo é ouvido enquanto a tela escurece no final da primeira temporada.

Segunda temporada: Um ano depois, Lelouch vive uma vida pacífica com seu irmão mais novo, Rolo Lamperouge, e não tem memória de suas atividades revolucionárias, do Geass, de Nunnally, de sua mãe ou de sua linhagem real. Flashbacks revelam que nem Lelouch nem Suzaku conseguiram se matar. Em vez disso, Lelouch foi preso e levado diante do Imperador, que usou seu próprio Geass para apagar as memórias de Lelouch e suprimir seu poder. As memórias e o Geass são restaurados por C.C., e ele retoma a liderança dos Cavaleiros Negros. Para evitar retaliação das forças britânicas, ele faz sua base no consulado da Federação Chinesa. Quando Nunnally é nomeada Vice‑Governadora da Área 11 e anuncia planos de restabelecer a Zona Administrativa Especial do Japão, Lelouch cai em depressão, pois continuaria sua rebelião impedindo seus desejos. Ele quase começa a usar Refrain antes que Kallen o detenha. Com a ajuda de Kallen e de seus amigos da Ashford Academy, Lelouch percebe que sua missão não gira mais apenas em torno de Nunnally, mas envolve seus amigos e o povo japonês. Para resolver ambas as questões, Lelouch orquestra a exilação legal dos Cavaleiros Negros, fazendo os britânicos concordarem em exilar Zero em troca de trazer um milhão de participantes para o novo Japão de Nunnally. Ao fazer todos se vestirem como Zero, ele força Suzaku a exilar todos em vez de ordenar um massacre. Sayoko permanece como sua dublê para manter a ilusão de que Lelouch e Zero são pessoas distintas, embora durante seu curto período como impostora mude sua imagem para a de uma mulher atleta. Os Cavaleiros Negros fogem para a Federação Chinesa, onde Lelouch começa a planejar conquistar mais países ao seu lado, criando uma aliança que possa rivalizar com o Império de Britannia. Ele começa derrubando os Alto Eunuchs da Federação Chinesa e devolvendo o controle à Imperatriz Tianzi. Também tem um motivo secundário: a Federação Chinesa é onde a Direção do Geass de V.V. está sediada. Ao assumir o controle da diretoria, Lelouch acredita que poderá igualar o Imperador em poder militar e de Geass.

Enquanto as forças dissidentes são eliminadas, Lelouch volta ao Japão para se preparar para a invasão instalando Disturbers Gefjun no sistema de transporte ferroviário massivo. O efeito combinado de cada trem carregado de Disturbers fechará completamente a Colônia de Tóquio. Depois que Shirley é morta por Rolo, Lelouch abandona seu plano de assumir a Direção do Geass, em vez disso lança um ataque total ao seu quartel‑general. Ele ordena a morte de todos dentro, resultando na morte do General Bartley entre muitos outros. V.V. tenta usar o Siegfried para ganhar tempo para os membros restantes escaparem, mas ele é destruído com a ajuda de Cornelia, enquanto C.C. aniquila os seguidores restantes. Lelouch persegue V.V. de volta ao templo, onde é inesperadamente teletransportado para a Espada de Akasha para enfrentar o Imperador. Lelouch tenta matar o Imperador, mas ele se tornou imortal como C.C. O Imperador conta a Lelouch as mentiras do mundo, e pouco depois C.C. chega, finalmente revelando o conteúdo de seu pacto. Ela teria feito Lelouch matá‑la e assumir sua imortalidade, mas em vez disso o poupou colocando-o em suas memórias enquanto o Imperador a mata. Lelouch recusa‑se a deixá‑la morrer infeliz e a convence a continuar viva. Lelouch destrói parte da Espada de Akasha e é transportado de volta ao mundo real com C.C., mas suas memórias de sua vida após ganhar o Geass foram apagadas. Lelouch então conclui a ratificação da Federação Unida de Nações, e seu primeiro ato é libertar o Japão. Para garantir a segurança de Nunnally, Lelouch concorda em encontrar Suzaku sozinho no Santuário Kururugi. Suzaku exige respostas sobre os vários usos de Geass de Lelouch, mas ele mente, alegando que tudo o que fez foi puramente por motivos egoístas. Suzaku percebe que Lelouch está mentindo e concorda em ajudar, mas as tropas do Príncipe Schneizel entram para prender Lelouch, convencendo‑o de que Suzaku o traiu. Lelouch escapa com a ajuda de Guilford, tendo usado seu Geass para fazer Guilford vê‑lo como Princesa Cornelia, e usa os trens Disturbers Gefjun para fechar a Colônia de Tóquio. Ele decide abandonar suas emoções para alcançar seus objetivos, tendo perdido a fé na amizade. Na segunda batalha de Tóquio, Lelouch dirige suas forças a focar no prédio governamental na tentativa de garantir Nunnally. Suzaku ameaça usar a bomba F.L.E.I.J.A. a menos que Lelouch se retire, mas Lelouch apenas o ignora como mentiroso. Quando Kallen escapa em sua Guren aprimorada e Suzaku se torna um obstáculo, Lelouch ordena que ela o mate. Como seu Knightmare é muito mais avançado, ela quase consegue. A derrota iminente de Suzaku ativa seu comando de Geass, fazendo-o lançar a F.L.E.I.J.A. A bomba engole o complexo governamental, matando Nunnally entre muitos outros. Lelouch entra em colapso nervoso ao pensar que Nunnally pode estar morta, recusando‑se a acreditar que ela pode ter sido morta. Sua identidade é então exposta por Schneizel e os Cavaleiros Negros o traem. Rolo o evacua, mas morre na tentativa. No fim, Lelouch aceita seus sentimentos por Rolo. Depois de perder tudo como retaliação por seus atos, ele percebe que a última coisa que deve fazer é levar seu pai para o inferno com ele. Com seu propósito renovado, Lelouch rapidamente parte para derrotar o Imperador, lançando as forças britânicas em caos ao usar seu Geass para fazer inúmeros soldados servirem à sua vontade. Enquanto as forças britânicas lutam entre si, Lelouch confronta o Imperador na Espada de Akasha, selando a entrada atrás dele para que ambos fiquem presos para sempre.

Geass: O Geass de Lelouch, concedido por C.C., lhe dá “o poder da obediência absoluta”, permitindo que ele insira comandos na mente de uma pessoa ao contato visual, que obedecerá sem questionar. A ativação do Geass é representada visualmente pela manifestação de um sigilo de Geass em seu olho esquerdo. Comandos dados nesse estado são gravados na mente dos alvos assim que o sigilo projeta de seu olho para eles. Lelouch poderia inicialmente alternar a ativação do Geass à vontade, mas depois perde esse controle para uma condição chamada Geass runaway. Na segunda temporada, C.C. dá a Lelouch uma lente de contato que bloqueia seu Geass, mas indica que ele crescerá forte o suficiente para torná‑la ineficaz. Entre todas as habilidades de Geass da série, a de Lelouch é a mais explorada e parece ter mais restrições e efeitos colaterais.

* Os comandos devem ser dados verbalmente.

* O alvo deve fazer contato visual direto para que o comando seja executado. O alcance máximo efetivo é 270 metros. Um reflexo em superfície refletora é suficiente.

* Os comandos podem ser dados apenas uma vez a um indivíduo, mas pode-se dar vários comandos na aplicação inicial enquanto o contato visual permanece ininterrupto. Se o alvo for exposto ao Geass Canceller de Jeremiah, ele pode ser comandado novamente.

* O alvo não realizará nenhuma ação proibida por suas capacidades físicas ou mentais, mas tentará cumprir o comando da melhor forma possível. Por exemplo, o alvo não responderá corretamente a uma pergunta que não conhece, mas pode indicar quem pode. Comandos que afetam a mente, como pedir que o alvo esqueça algo, terão efeito mesmo que o alvo não consiga normalmente.

* A ação será realizada pelo tempo especificado no comando ou na condição indicada. O contato visual não precisa ser mantido para a execução. Não há limite superior estabelecido, mas o comando de Lelouch a Suzaku permanece em efeito mais de um ano depois.

* As memórias do alvo durante a emissão e execução do comando são seladas e não podem ser recuperadas.

* O alvo pode resistir parcialmente a um comando se for absolutamente repugnante. Se as condições forem atendidas, comandos podem ser dados a qualquer pessoa exceto quem tem poder de imortalidade e a múltiplos indivíduos simultaneamente.

* Aqueles sob efeito de Geass têm contorno vermelho nos pupilas, provavelmente um indicativo visual para o espectador, pois os personagens nunca apontam isso.

Mesmo sem seu Geass, Lelouch é um adversário formidável. Ele é altamente inteligente, com intelecto de nível gênio, e consegue planejar e executar estratégias com velocidade e precisão incríveis. Rolo observa que operar o Território de Defesa Absoluta do Shinkirō requer cálculos complexos que ele não consegue, enquanto Lelouch quase faz parecer fácil. Nos dramas de áudio, Suzaku diz que, quando eram crianças, Lelouch criou uma linguagem de sinais secreta com mais de 500 palavras. Lelouch deduz rapidamente fatos a partir de pistas simples. No episódio 14, quando Mao diz o nome de C.C., Lelouch imediatamente oferece quatorze possibilidades diferentes para a identidade de Mao, incluindo a correta. Lelouch também consegue prever as ações de Lancelot exatamente por estudar suas batalhas passadas, permitindo que Kallen e as Quatro Espadas Sagradas quase as derrotem (apenas os reflexos de Suzaku salvaram sua vida). Lelouch é carismático e persuasivo; como Zero, consegue ganhar o apoio de grande parte da população japonesa por meio de discursos bem entregues combinados com sua habilidade de realizar milagres em quase qualquer situação graças ao seu planejamento tático superior. Mao elogia repetidamente o talento persuasivo de Lelouch, e V.V. observa que Lelouch é “muito parecido com seu pai”.

Fisicamente, Lelouch é pouco impressionante. Ele possui a aptidão física de um adolescente que não pratica atividades físicas intensas. Assim, uma de suas características é a incapacidade de correr muito rápido ou por muito tempo. No seriado, isso costuma ser usado como efeito cômico, já que Lelouch é constantemente ultrapassado por colegas em qualquer situação, e até tarefas simples de trabalho manual o exaure antes de conseguir fazer algo significativo. Essa piada chega ao extremo na segunda temporada, quando se revela que Lelouch deveria frequentar aulas de educação física de recuperação, mas as pula sempre que pode. Isso gera problemas quando Sayoko finge ser Lelouch: ela é mestre em artes marciais, e portanto muito mais atlética que Lelouch. Lelouch lamenta o problema e decide fazer Sayoko ir às aulas de ginástica dele para consertar isso.

Lelouch também demonstra grande habilidade em tarefas domésticas, incluindo cozinhar e costurar; isso vem de cuidar de si e de Nunnally por sete anos. Ele é um cozinheiro excelente e costuma ser quem prepara a comida em festas do Conselho Estudantil, já que os demais (exceto Milly) são péssimos cozinheiros e ninguém atende às exigências precisas dele (como medir ingredientes com três casas decimais). Lelouch também tem alguma habilidade com armas de fogo, geralmente brandindo uma pistola britânica quando ameaça alguém. Sua habilidade de pilotar Knightmare é competente, mas não excepcional; ele é um piloto capaz por si só, embora tende a ficar sobrecarregado por Suzaku e outros pilotos com Knightmares mais avançados. Quando Lelouch pilota um Knightmare padrão no campo de batalha, ele costuma ser acompanhado por Kallen, que é piloto de elite e líder de sua própria esquadra, Esquadrão Zero. Depois de roubar o Gawain, Lelouch co-pilota com C.C., controlando armas e funções de comando enquanto C.C. lida com navegação e voo. Depois que os Cavaleiros Negros são exilados do Japão, Lelouch pilota o Shinkirō, que tem a defesa mais poderosa de qualquer Knightmare. No final da segunda temporada, Lelouch ordena a Suzaku que o mate para que seus pecados e o ódio de todos desapareçam e ele seja livre. Matar ele será a chave para a felicidade futura.