Humanos e demônios são dois lados da mesma moeda, assim como os mundos de Assias e Geena. A única forma de atravessar esses reinos é por meio da posse, tal qual em histórias de fantasmas. Entretanto, Satanás, o governante de Geena, não consegue encontrar um hospedeiro adequado para possuir e permanece preso em seu próprio mundo.
Em uma tentativa desesperada de conquistar Assias, ele decide enviar seu filho, na esperança de que este cresça em um recipiente capaz de ser possuído pelo rei demônio. Ao no Exorcista acompanha Rin Okumura, que aparenta ser um adolescente comum, algo problemático, até que um dia é emboscado por demônios. Seu mundo vira de cabeça para baixo quando descobre que na verdade ele é o próprio filho de Satanás e que seu pai demônio deseja que ele retorne para que possam conquistar Assias juntos. Não querendo se unir ao rei de Geena, Rin decide treinar para se tornar um exorcista a fim de lutar pela defesa de Assias ao lado do irmão Yukio.
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