A trama gira em torno de Neuro Nougami, um demônio que devora mistérios e enigmas. Ele chega ao mundo humano para se deliciar com os segredos deixados pelos indivíduos que geram energia negativa ao planejar crimes, alimentando sua sede por enigmas. Como criatura sobrenatural, ele deve permanecer invisível aos humanos, sob pena das leis do planeta. Por isso, Neuro firma um pacto permanente com Yako Katsuragi, que também possui um mistério pessoal a desvendar; juntos, eles resolvem casos para saciar o apetite de Neuro.
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