Toshokan Sensō conta a história de Kasahara Iku, a primeira mulher a se juntar à Força‑Tarefa da Biblioteca. No futuro próximo no Japão, a Lei de Melhoria da Mídia forçou a censura total sobre todos os livros e mídias. Para combater essa medida, foi criada a Força de Defesa da Biblioteca; todas as grandes bibliotecas estão equipadas com uma equipe militar que protege obras e garante a liberdade de mídia ao povo. O anime segue Iku e seus companheiros soldados enquanto salvaguardam diversos livros especiais e artefatos contra a opressão da Comissão de Lei de Melhoria da Mídia, misturando romance, guerra e comédia.
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