Sayuri-san no Imouto wa Tenshi narra a história dos irmãos Kobayashi, Sayuri e sua irmãzinha Makoto. Por causa do divórcio, eles foram separados 13 anos antes do início da trama. Um dia, Makoto aparece de repente perto do local onde Sayuri trabalha – uma floricultura – com asas nas costas e uma auréola sobre a cabeça. Segundo Makoto, essas características angélicas lhe foram concedidas por Deus quando ela pediu para que pudesse ver Sayuri. Depois disso, ela começa a morar no apartamento de Sayuri.
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