A história se passa quatro anos depois dos acontecimentos de Mahou Shōjo Lyrical Nanoha StrikerS, quando Nanoha Takamachi resgatou e adotou Vivio, a reencarnação de Olivie Segbrecht, Sankt Kaiser. Ao entrar no quarto ano do ensino fundamental, Vivio recebe seu próprio dispositivo de inteligência, o Sagrado Coração, e ganha a capacidade de se transformar em sua forma adulta de Sankt Kaiser. Em breve ela conhece Einhart Stratos, descendente de outro governante Sankt Kaiser, Claus G. S. Ingvalt. Enquanto Einhart busca provar que seu estilo de combate é o melhor, Vivio faz amizade com ela e, junto aos amigos, entra em um torneio de artes marciais, enfrentando vários adversários e descobrindo mais sobre suas vidas passadas.
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